Ocorre o fenômeno da crase pelo mesmo motivo que em ?D...

(Errada) Alternativa B) - não ocorre crase antes de verbo. Nunca.
(Errada) Alternativa D) - não ocorre crase antes de nomes/substantivos masculinos.

A dificuldade pode aparecer nestas duas alternativas (A e C).
... às vontades e à vontade
Perceba que "dedicar-se às vontades" refere-se a um nome. Ex. Dedicar-se às aulas.
Enquanto que "não se sentiu à vontade", refere-se a um modo. Ex. Fique à vontade ou melhor, "bata as claras" difere de "que o inquérito fique às claras".
Conclusão. A Alternativa A se refere a um nome, assim como aspirar à liberdade, enquanto a alternativa C não se refere-se a um nome, mas sim a uma locução adverbial.

(Jair Dubik)

ASPIRAR ( INALAR) SEM PREPOSIÇÃO
ASPIRAR( DESEJAR) COM PREPOSIÇAO

No ítem A, às vontades, é craseado, não pelo mesmo motivo de, à liberdade; julgo correto o ítem C

vontade e um substantivo masculino, portanto nao usa crase correto letra A